Olá, zemahon! Agradeço a resposta!
Parece ser uma alternativa mais confiável no ponto de vista da comunicação entre dispositivo e aplicativo. Mas, como já se tem uma estrutura de pastas no Pendrive, separada por artista e álbum, totalizando aproximadamente 30 GB, configurar o local como destino da biblioteca do iTunes não faria o programa também adicionar outras pastas, arquivos de configuração, além de outros tipos de mídias, como vídeos, livros, gravações, podcasts etc.?
Não sei quanto à leitura do Media Player do carro quanto à esses outros arquivos "estranhos". Talvez ele os ignore. Porém, poderia em meio a uma sequência de músicas, um outro áudio não intencional ser executado.
Por isso a decisão de desmarcar a opção que permite copiar os arquivos adicionados à biblioteca. Desse modo, a listagem de músicas constaria no iTunes, mas como a fonte aponta para o local no Pendrive, a execução só aconteceria quando o dispositivo estivesse plugado no MacBook.
A principal dúvida consistia no momento de criar novas pastas, com novas músicas no Pendrive. Elas seriam listadas automaticamente no iTunes? Ou eu teria que informar ao aplicativo que elas agora existem, adicionando-as manualmente?