Rick Levy

Olá!
Fiz os procedimentos que você me explicou e realmente os arquivos que subi para a nuvem saíram da minha SSD, liberando o espaço que estavam ocupando!
@AdrianoGH, olha aí a solução!
@roberktum, muito obrigado pela ajuda. E vou começar a considerar a opção de migrar para o Google Drive.
Abraços!

"E vou começar a considerar a opção de migrar para o Google Drive."
Era o que iria comentar. Aparentemente o que vc quer é um serviço de "backup" de determinados arquivos em nuvem. O que serviços como Google Drive, OneDrive, Dropbox, Mega etc. fazem melhor.
O iCloud Drive é mais focado em criar uma integração entre dispositivos, reproduzindo os arquivos entre todos.

Olá!
Fiz os procedimentos que você me explicou e realmente os arquivos que subi para a nuvem saíram da minha SSD, liberando o espaço que estavam ocupando!
@AdrianoGH, olha aí a solução!
@roberktum, muito obrigado pela ajuda. E vou começar a considerar a opção de migrar para o Google Drive.
Abraços!

Olá!
Fiz os procedimentos que você me explicou e realmente os arquivos que subi para a nuvem saíram da minha SSD, liberando o espaço que estavam ocupando!
@AdrianoGH, olha aí a solução!
@roberktum, muito obrigado pela ajuda. E vou começar a considerar a opção de migrar para o Google Drive.
Abraços!

Mas está aprecendo no seu SSD! É que você está confundindo a PASTA do iCloud Drive no seu computador com a NUVEM. Essa janela de informações à direita, que você chamou de nuvem, na verdade é a pasta local sincronizada com a nuvem, sacou? Tanto é que você mesmo destacou que essa pesquisa aí está "buscando em Este Mac". Você só consegue ver a nuvem diretamente por meio do icloud.com, acessando via navegador de internet. 
Portanto, esse arquivo de exemplo aí está em 3 lugares diferentes: no seu HD original, que é a origem; no SERVIÇO iCloud Drive, que é a nuvem e só dá pra acessar diretamente por browser; e na PASTA local chamada iCloud Drive, por ser sincronizada com a nuvem, que aparece na barra lateral do Finder e que está ocupando o seu SSD.
O problema é que a Apple parece fazer tudo pra confundir o usuário: 
a) pra começar, usa um nome parecido para dois serviços diferentes: iCloud e iCloud Drive; 
b) usa o mesmo nome do serviço para a pasta sincronizada local;
c) esconde a localização da pasta local como se ela estivesse flutuando na hierarquia de pastas, como se não estivesse em nenhum disco. Ela aparece no mesmo nível do HD ( no seu caso, no mesmo nível dos seus dois discos).
d) coloca algumas coisas pra sincronizar no iCloud "normal", como as notas e lembretes, e outras no iCloud Drive, como o Livros;
e) além de tudo, ainda tem comportamento errático. Eu, por ex, todas as vezes que entro no Livros, vejo que a grande maioria está só na nuvem (preciso clicar na nuvenzinha pra ele baixar o arquivo e eu poder ler), o que é um saco porque não é esse o comportamento esperado, já que a otimização de armazenamento só deveria ocorrer se faltar espaço em disco, o que nunca é o meu caso porque sempre deixo pelo menos 40% livres (li em vários lugares que isso é importante para performance e maior vida útil de discos sólidos). Como o esperado é outra coisa, já fiquei na mão várias vezes, querendo ler mas sem ter internet disponível pra baixar.
Mas como eu disse antes: se você quer os arquivos só na nuvem, ou também no HD mas sem sincronização automática,  provavelmente o procedimento que sugeri vai te atender. Você pode inclusive fazer um atalho para o iCloud Drive e deixa-lo no Dock, pra ficar bem fácil o acesso, mais ou menos como se fosse uma pasta mesmo. Dá inclusive pra personalizar o ícone.
Agora, se você quiser a sincronização no disco que não seja o de inicialização, aí não vejo outra saída que não seja trocar de serviço. 
 Abs

Opa, valeu, @AdrianoGH!
Vamos aguardar se alguém valida esse parecer.
De qualquer forma, postei também em outros fóruns. Se lá me responderem, te aviso.
Abraços!